Nem csoda, hogy most a 21 éves New York-i srácot legközelebb már Robert de Niro, Anne Hathaway és Rene Russo partnereként fogjuk látni A kezdő című filmben, s a Papírvárosok előtt fejezte be az Ashby-t, amelyben egy főiskolást játszik Micky Rourke CIA-bérgyilkosa mellett. És bár egy híres angol topmodell (Cara Delevingne) a partnere a Papírvárosokban, a szép leányzó Wolff ragyogó tehetsége mellett csak pislákoló csillagocska.
Nat Wolff Papírvárosok című tinifilmben
Jazz-zongorista papa, író-rendező-színésznő mama gyerekeként nagyon korán meghódította a nézőket. (Nem csoda Nat művészi érzékenysége, fél Európa keveredik benne. Felmenői között van német, orosz-zsidó, lengyel-zsidó, német-zsidó, angol, skót s távoli portugál is.) Még nem volt tíz éves, amikor öccsével eljátszotta a The Naked Brothers Band The Movie (Meztelen Fivérek Bandája – A Film) című film főszerepét, amit a mama írt és rendezett. Nat szerezte a film zenéjét és dalait is az öccsével közösen.
Már 4-5 éves korában nem csak odaült a zongorához, hanem maga talált ki kis A Meztelen Fivérek cím eredete az, hogy kisfiúként a fürdőkádból az öccsével mindig azt ordibálták, hogy ők a meztelen fivérek bandája.) Ez az első filmjük közönségdíjat nyert egy nemzetközi családi-film fesztiválon, a Nickelodeon pedig megvette, s egy egész tévésorozatot rendelt belőle. A Wolff-testvérek főszereplésével 2007-2009 között futott a sorozat azonos címmel, s összesen 35 epizódból állt.
Nat kedvenc időtöltése a zongorázás, egyébként gitározik, keyboardozik, zenét szerez és énekel. Az ikertornyok elleni szeptember 11-i terrortámadást követően a lakóhelyük előtt tartották Nat születésnapját, s ezen a bulin az alkalomra írt Firefighters (Tűzoltók) című szerzeményével több mint 46 ezer dollár adományt gyűjtött a mentésben meghalt New York-i tüzoltók gyerekeinek megsegítésére. Dobos öccsével lemezük is megjelent, s Nat odáig vitte, hogy Obamának írt egy dalt Yes, We Can (Igen, képesek vagyunk rá), amit az elnök a két lányával meghallgatott, s találkozott is a dalszerzővel. Ha igaz a szóbeszéd, a mozivásznon varázslatosan teljesítő fiú eddig több mint 150 dalt írt. (Az egész kicsiként szerzett első dalában az anyukájához szól: „Momma, Don’t Let Me Cry!, azaz Mama, ne hagyd, hogy sírjak!)
Az már csak hab a tortán, hogy a vak Isaac megformálásával kiugró színészi teljesítményt magáénak tudó Nat Wolff a Csillagainkban a hiba című filmben még énekel is, ráadásul az öccsével közös dalukat, a Rules-t (Szabályok). Szerepformálásáért két közönségdíjat is elnyert.
Ami a pályáját illeti, Nat azt mondja, nincsenek kész, elhatározott tervei. Mindig arra indult, amerre az érdeklődése vezette és csak olyat csinált, amit szenvedélyesen szeretett.
Szerencsésnek mondja magát, mert azt csinálja csak, amit szeret. Soha nem ment a vonzódásai ellenébe, s mindig a saját vágyait követve jutott el oda, ahová érdemes volt eljutnia. Sokat tanult a dzsessz-zenétől, mert szerinte a jó színészi játék olyan, mint a dzsessz. „Minél több dolgot tanulmányozol hozzá, minél mélyebbre ásva készülsz fel rá, annál gazdagabb lesz az eszköztárad ahhoz, hogy igazán átélhesd a pillanatot. A mind teljesebb eszköztár teszi a bátor színészt szabaddá.”