Villanova 2008-tól volt Pep Guardiola másodedzője a piros-kékeknél, közös munkájuk eredménye lett a világverő Barca, amely nemcsak eredményességével, hanem a technikás játék visszahozásával is sok hívet szerzett vissza a focinak. A 2011-2012-es idény végén Guardiola távozása után Villanova átvette ugyan a csapat irányítását. Akkor még mindenki bízott a gyógyulásában, annak ellenére, hogy 2011. novemberében sürgős műtétet hajtottak rajta végre, mert egy héttel az operáció után Tito már ott volt Xaviék edzésén. A következő idényt a barcelonai kispad és a különböző kórházak között töltötte, amikor a csapat 2013. májusában megnyerte a spanyol bajnokságot, érte is hajtottak. Két hónappal később azonban a kór kiújult, és végleg el kellett hagynia kedvenc csapatát.
Az El Mundo Deportivo úgy emlékezett rá, mint arra az edzőre, akivel a Barcelona a rekordot jelentő 100 ponttal nyerte a Premier Divisiónt.
Villanova megpróbált együtt élni a halálos kórral. Még tréfálkozni is volt ereje vele. Úgy emlegette a kórházat, mint egy szerelőműhelyt, ahová időnként beadja magát egy szerviz erejéig. Az utolsó „generálozásról” éppen pénteken reggel számoltak be a spanyol lapok, az újabb sürgős beavatkozás azonban már nem segített rajta.
Egykori játékosai közül az elsők között reagált a halálhírre Eric Abidal, aki maga is rákműtéten esett át néhány évvel ezelőtt. "Köszönjük a harcodat" - írta a francia balhátvéd Twitter-üzenetében. "Olyan ember volt, akit nem lehet elfeledni" - üzent Leo Messi. "Büszkeséget példát ad nekünk" - írta Andrés Iniesta. Csatlakoztak a részvétnyilvánítókhoz a nagy ellenfelek, Vicente del Bosque, Iker Casillas és José Mourinho is, én más sportágak bajnokai, mint Rafael Nadal és Alberto Contador.
